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分子限域狭缝几何中亚稳态电荷调控路径的实时可视化

软凝聚态物质 2021-04-05 v1 应用物理

摘要

离子在分子尺度限域空间中的传输关乎生命与技术的各个方面:进入裂缝中,它可能在数日内使钢断裂;通过膜分离器,它决定电化学能量转换装置的效率;或通过脂质膜,它引导神经通信。然而,在亚纳米限域下直接观测离子迁移与结构排列在实验上极具挑战,且迄今仅能通过分子模拟实现。在此,我们展示了限域于电化学调控的分子尺寸狭缝中的水合离子液体与s区金属离子溶液的定量、三维分子分辨离子传输。我们对原子分辨固/液界面的分析揭示了焓性离子-离子与离子-表面相互作用以及熵性限域效应如何决定电荷调控机制的普适规律。我们的研究改变了普遍认知:限域电荷调控可经由快速的、动力学有利的亚稳态路径进行,随后发生缓慢的扩散性热力学离子重排,这对所有电荷调控系统具有重要意义。

关键词

引用

@article{arxiv.2104.01157,
  title  = {Real-time visualization of metastable charge regulation pathways in molecularly confined slit geometries},
  author = {H. -W. Cheng and J. Dziadkowiec and V. Wieser and A. M. Imre and M. Valtiner},
  journal= {arXiv preprint arXiv:2104.01157},
  year   = {2021}
}