利用阿秒瞬态吸收光谱探测溴化氘中的电子-振动相干动力学

超快激光激发可在分子中触发多重相干动力学。本文报道了阿秒瞬态吸收实验，针对原型分子溴化氘（DBR）在强场电离后对其电子与振动动力学进行同步探测。在 Br-$3d$ 核心能级吸收谱中，通过周期分别为 12.6 fs 和 19.9 fs 的量子拍频，表征了离子态 X$^2\Pi_{3/2}$ 与 X$^2\Pi_{1/2}$ 中的电子与振动相干性。偏振扫描揭示电子量子拍频的相位依赖于探测方向，实验表明相干电子运动对应于空穴密度沿电离场方向的振荡。研究发现振动量子拍频保持相对恒定的振幅，而电子量子拍频随时间部分衰减。量子波包模拟表明，由于 X$^2\Pi_{3/2}$ 与 X$^2\Pi_{1/2}$ 势能面之间的平行关系，振动运动引起的退相干效应不显著。DBR 与 HBr 结果的比较表明，转动运动导致了退相干，因其造成了强场电离所制备的初始取向。