弱光驱动下分子聚集体中激子动力学的精确描述
化学物理
2021-01-01 v3 介观与纳米尺度物理
摘要
我们给出了被任意特性弱强度辐射光激发的分子捕光聚集体中激子动力学的严格理论描述。虽然与光的相互作用被包含至二阶，但对激发态—环境耦合的处理是精确的，并给出了约化激子密度矩阵的精确表达式，该表达式明显地与光激发过程的光谱图像相关联。此表达式充分考虑了由两次与光相互作用所触发的环境重排过程。这对于慢环境和/或强激发—环境耦合尤为重要。在指数分解方案内，我们展示了如何将我们的结果重写为明确且一致地包含光激发步骤的层级运动方程（HEOM）。我们解析描述了由单发色团的 delta 类激发所触发的环境重排动力学，并展示了我们的 HEOM 在适当极限下可化为包含脉冲光激发的 Redfield 方程以及非平衡 Foerster 理论。我们还讨论了在热光激发情形下我们的形式体系与联合 Born-Markov-HEOM 方法的关系。
引用
@article{arxiv.2001.07180,
title = {Exact description of excitonic dynamics in molecular aggregates weakly driven by light},
author = {Veljko Janković and Tomáš Mančal},
journal= {arXiv preprint arXiv:2001.07180},
year = {2021}
}
备注
Final, published version