长程极化子介导能量传递中的非马尔可夫效应

由近场效应驱动的分子内能量传递在生物物理学、化学、纳米光学和量子通信等应用中发挥重要作用。强光-物质耦合在分子系统中的进展为控制能量传递开辟了新的可能性。特别是，已有报道指出分子之间的长距离能量传递是它们共同耦合到腔光子模式并形成混合极化子态的结果。除了与光的强耦合外，分子系统还表现出电子模式与振动模式之间的强相互作用。后者可作为能量的储库，促进非共振跃迁，从而实现不同能量的极化子态之间的能量弛豫。然而，这些模式的非马尔可夫特性使得精确模拟这些效应具有挑战性。这里我们通过过程张量矩阵乘积算符（PT-MPO）方法来捕捉这些效应，以精确描述分子的振动环境，并结合对光-物质相互作用的平均场处理。特别地，我们研究了一个由两层空间分离的不同种类分子组成的系统，它们共同耦合到一个光子模式，并表明耦合到振动浴的强度在控制发射光能量的动力学中起着关键作用；在强振动耦合下，该动力学表现出强烈的非马尔可夫效应，最终导致极化子的形成。我们的结果揭示了极化子长程能量传递的机制，并为分子极化子学这一新兴领域提供了对振动模式作用的进一步理解。