Linear and nonlinear vibrational excitation driven by molecular polaritons
化学物理
2026-04-20 v1
摘要
继我们近期的数值研究 [arXiv:2601.16299 (2026)] 之后，我们利用场驱动的 Holstein–Tavis–Cummings 模型，研究了与腔模强耦合的分子系综中由瞬态光驱动诱导的振动激发。我们分析了脉冲激发如何在分子极化激元中的电子、光子和振动自由度之间重新分配能量。在单激发近似和集体光-物质耦合的平均场描述下，我们考察了宽泛脉冲持续时间和强度范围内的振动动力学。尽管这两种方法在公式表述和微观描述上截然不同，但它们对振动激发给出了一致的标度关系。特别是，我们解耦了振动激发的线性和非线性贡献，这些贡献分别体现为对驱动场振幅的二次和四次标度行为（即对入射脉冲强度的线性和二次依赖关系）。非线性成分的微观起源被确定为一种极化激元介导的脉冲内受激拉曼类过程，该过程由足够大的脉冲光谱带宽（能够同时覆盖上、下极化激元）实现，而非传统的多脉冲方案。这些结果为理解脉冲极化激元驱动下的振动激发建立了一个统一框架，并为超快极化激元实验的解释和控制提供了指导。我们识别并分析了在某些脉冲条件下平均场方法与单激发方法之间的差异。
引用
@article{arxiv.2604.15685,
title = {Linear and nonlinear vibrational excitation driven by molecular polaritons},
author = {Wenxiang Ying and Carlos M. Bustamante and Franco P. Bonafé and Richard Richardson and Michael Ruggenthaler and Maxim Sukharev and Angel Rubio and Abraham Nitzan},
journal= {arXiv preprint arXiv:2604.15685},
year = {2026}
}
备注
12 pages,5 figures