非线性半经典分子极化子动力学光谱

我们引入了一个理论框架，能够系统且高效地描述大量分子 $\mathcal N$ 耦合到腔体光子模式后，分子极化子（即混合光-物质态）在集体 regime 下的超快非线性响应。我们的方法基于分子哈密顿量和腔场的半经典、均值场演化，并通过对输入进入腔体的光和物质两端进行微扰展开来实现。此外，基于脉冲相位的展开使我们能够在李ouville 空间中分离不同的激发通路，从而区分非线性响应的各个贡献。该形式化将传统的自由空间非线性光谱学扩展到通过受控极化对光场的反馈。我们通过将其应用于泵-探测极化子谱的计算，展示了该框架的实用性，并展示了通过存储脉冲，腔体可实现额外的激发通路，这些通路可用于隔离纯亮态贡献。该方法不随 $\mathcal N$ 扩张，广泛适用于模型化广泛当前实验中研究混合光-物质态动力学非线性响应的各种情况。