线性极化谱中隐藏的非线性光学极化率

由 $N$ 个分子耦合到微腔光子模式形成的分子极化子的线性谱通常可以由经典线性光学很好地描述，这引出了这些强耦合系统中预期的非线性效应位于何处的问题。在本工作中，我们推导了极化子线性谱的一般表达式，揭示了由于真空介导的分子拉曼过程而导致的先前被忽略的有限尺寸量子修正。利用 $1/N$ 展开，我们证明了在典型的低 Q 腔中，由于极化子动力学中出现的时间尺度分离，这些非线性被抑制；但在光子损耗与单分子光物质耦合强度相当的高 Q 单模腔中，这些非线性得以显现。