受量化电磁场激励的非绝对分子能量向光子的超快转化

分子极化子在中红外波段已涌现出修改和操控分子与光子性质的源。然而，开发用于光子生成的新方法论仍是纳米光子学中的挑战。我们提出了基于Holstein量子拉比哈姆量子模型的分子模型，模型还包含真实的偶极矩和电子激发态之间的非绝对耦合，以研究受限于量化腔体中受约束电磁场中双原子分子的超快激动力学。除了由于固有非绝对耦合导致的振动-电子跃迁外，两种类型的光致交叉出现：一种类型位于满足旋转波近似的分子核几何构型处，另一种类型出现在不同几何构型处，其中可能发生反旋转跃迁。我们对极化子激动力学进行了全面研究，时间窗口为几十皮秒之间，耗散机制不影响极化子激动力学。我们强调，当包含非绝对耦合时，随着Huang-Rhys因子变化，极化子能谱会发生剧烈变化。我们得出结论，分子的非绝对耦合以及更具体地说，腔体-分子相互作用中的反旋转耦合，在通过激发的准粒态将振动能转化为光子方面发挥着关键作用。我们还展示了Huang-Rhys因子符号对这种光子转换具有显著影响。本工作为开发由强光-物质相互作用驱动的多光子生成奠定了基础，同时为使用氢化亚碱金属分子的潜在应用指明了方向。