离子分子极化子的多维半经典单光子和双光子光谱

我们提出了一种通用且高效的方法，用于计算离子分子极化子的相位分辨的多维谱，基于在大量分子耦合到受限光子模态的大 $\mathcal{N}$ 极限下，分子哈密顿量和腔场的半经典演化。通过系统地对输入场的�幅和相位进行响应展开，我们的方法 enables 从底层非线性信号分量构建相位循环的二维单光子和双光子极化子谱。此处，相位循环相当于斜率脉冲的相位匹配，允许在李ouville 空间中隔离贡献非线性通路。我们专注于振动极化子，通过与实验测量的单光子谱进行直接比较进行基准测试，解释了在短等待时间观察到的极化子 bleach 效应的长期谜团。进一步，我们展示了如何通过双光子相干光谱直接探测和分析各类非谐性在双激发流形上的印记。总体而言，我们的结果建立了一种实用且强大的框架，用于建模和解释强耦合光-物质平台上的非线性光谱实验，并指导腔体增强分子平台的设计。