从 DFT 计算得到的双井势能的非谐振振动态
材料科学
2025-03-17 v1 其他凝聚态物理
化学物理
摘要
我们提出了一种用于分子和材料中（对称和非对称）双井势的量子振动态的模拟方法，适用于热力学和光谱学应用。该方法涉及求解与 （其中 且 ）型单模势能相关的核薛定谔方程，从而显式包含核量子效应。势能 由通过在选定法向模 的位移核配置进行的密度泛函理论（DFT）计算获得。该策略已实现于 CRYSTAL 电子结构软件包中，允许：i）使用许多密度泛函近似，包括混合型；ii）与准谐振模块集成。该方法应用于软晶体模式在两相的硫酰胺分子晶体的光谱特征化：一个低温铁电相和一个高温准铁电相。在电磁光谱的太赫兹区发现与两种相之间的结构变化相关的特征峰，这些峰在其热力学演化中表现出强非谐振特征，正如通过温度依赖的太赫兹时间域光谱学测得的那样。
引用
@article{arxiv.2410.10379,
title = {Anharmonic Vibrational States of Double-Well Potentials in the Solid State from DFT Calculations},
author = {Davide Mitoli and Maria Petrov and Jefferson Maul and William B. Stoll and Michael T. Ruggiero and Alessandro Erba},
journal= {arXiv preprint arXiv:2410.10379},
year = {2025}
}