基于电场响应的分子和材料的腔体Born-Oppenheimer近似
化学物理
2025-12-23 v1 材料科学
计算物理
量子物理
摘要
我们提出了一种计算分子和固体耦合光子模态下振动极化子和声子极化子谱的ab initio方法。我们演示，如果将腔体光子模态与核和电子自由度的相互作用在腔体Born-Oppenheimer近似(CBOA)水平上处理，谱可以以电场和核位移的响应来表示，这些响应在标准密度泛函位移理论(DFPT)实现中 readily 可获得。 在此框架中，可以在无需额外电子结构计算的情况下获得一系列腔体参数的结果，使对广泛参数范围的计算成为高效。此外，CBOA方法使得结果更容易解释为更熟悉的、与腔体无关的分子电场响应性质(如极化率和Born有效电荷)以及它们进入振动极化子计算。使用bulk绝缘体系统对应的电场响应性质，我们也能获得二维(2D)绝缘体的Γ点声子极化子谱。将若干腔体耦合的分子和2D晶体系统的结果呈现，以示范该方法。
引用
@article{arxiv.2407.14613,
title = {Cavity-Born Oppenheimer Approximation for Molecules and Materials via Electric Field Response},
author = {John Bonini and Iman Ahmadabadi and Johannes Flick},
journal= {arXiv preprint arXiv:2407.14613},
year = {2025}
}
备注
11 pages, 6 figures, 1 table