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多模式对腔中自极化与光化学抑制的效应

介观与纳米尺度物理 2020-07-15 v3 量子物理

摘要

腔修饰分子反应的标准描述通常只涉及单一(共振)模式,而现实中量子腔支持一系列光子模式。此处我们证明,随着计入更多光子模式,物理化学现象会发生剧烈变化,这由腔诱导的对重要且普遍存在的质子耦合电子转移过程的抑制所说明。使用对光子模式的多轨迹 Ehrenfest 处理,我们发现自极化效应变得至关重要,并引入自极化修饰的 Born-Oppenheimer 面的概念作为一种分析动力学的全新构造。随着腔光子模式数量增加,这些面与无腔 Born-Oppenheimer 面的偏离不断增大,加之这些面内拓宽能带中光子发射与吸收之间的相互作用,导致抑制增强。本发现具有普遍性,并将对描述和控制嵌入腔中的分子、纳米结构与固体的腔驱动物理过程产生影响。

关键词

引用

@article{arxiv.2001.07330,
  title  = {Effect of Many Modes on Self-Polarization and Photochemical Suppression in Cavities},
  author = {Norah M. Hoffmann and Lionel Lacombe and Angel Rubio and Neepa T. Maitra},
  journal= {arXiv preprint arXiv:2001.07330},
  year   = {2020}
}