强耦合腔-分子体系中的第一性原理振-极化子光谱
量子物理
2023-12-19 v1
摘要
近期实验揭示了光学腔中强光-物质相互作用对分子体系电子基态的深远影响。这一现象被称为振动强耦合（VSC），可改变反应速率并诱导分子振动极化子的形成，即涉及光子模式与分子振动模式的杂化态。我们提出一种基于腔 Born-Oppenheimer Hartree-Fock 拟设的第一性原理方法，该方法对分子系综尤为有效，用于计算振-极化子红外光谱。该方法允许对这些杂化态进行全面分析。我们的半经典方法经全量子模拟验证，可重现振-极化子光谱的关键特征。其 underlying 解析梯度也为优化腔耦合分子体系与执行半经典动力学模拟铺平了道路。
引用
@article{arxiv.2310.01871,
title = {Ab-Initio Vibro-Polaritonic Spectra in Strongly Coupled Cavity-Molecule Systems},
author = {Thomas Schnappinger and Markus Kowalewski},
journal= {arXiv preprint arXiv:2310.01871},
year = {2023}
}