ReCl(CO)$_3$(2,2-吡啶) 振动强耦合的超快光学调制
化学物理
2025-11-19 v2
摘要
极化态 - 由亮分子过渡与受限光子模式强耦合形成的混合光-物质态 - 可能为光学控制分子行为提供新的机遇。尽管已报告振动强耦合 (VSC) 影响基态化学可逆性，但其对电子激发态动力学的影响尚未探索。本文通过亚秒紫外 (UV) - 红外 (IR) 探测光谱技术，首次展示了在 VSC 条件下对 ReCl(CO)(bpy) (bpy = 2,2-吡啶) 复合物进行光学调制。我们在配备铟锡氧化物 (ITO) 涂覆镜面的微型 Fabry-Perot 腔中建立了 ReCl(CO)(bpy) 的基态 VSC。ITO 在红外波段具有反射性，在紫外-可见波段则具有透射性，从而最大限地减少光学干扰。用 UV 泵光驱动 ReCl(CO)(bpy) 进入电子激发态的多个能级，随后进行非辐射性热力学过程。我们在中红外波段探测强耦合系统的瞬态响应，观察到 Rabi 收缩和腔内滤波的激发态吸收特征。我们重构了细胞内分子的本征响应，以便定量比较与细胞外控制实验。我们报告在基态 VSC 下，ReCl(CO)(bpy) 的激发态动力学未发生变化。然而，我们观察到由于经典腔内增强光学效应，瞬态振动信号放大显著。这一工作为追求直接的激发态 VSC 以调控光化学可逆性奠定了基础。
引用
@article{arxiv.2509.11439,
title = {Ultrafast optical modulation of vibrational strong coupling in ReCl(CO)$_3$(2,2-bipyridine)},
author = {Liying Chen and Alexander M. McKillop and Ashley P. Fidler and Marissa L. Weichman},
journal= {arXiv preprint arXiv:2509.11439},
year = {2025}
}