通过溶剂振动-极化子泵浦选择性激发溶质分子至高振动能级的节能路径
化学物理
2022-12-27 v2 介观与纳米尺度物理
光学
摘要
在液相中选择性激发目标分子至高振动态效率低下，这限制了利用IR泵浦催化基态化学反应。在此，我们证明这种低效有时可通过在振动强耦合条件下将液体限制于光学腔中来解决。对于CO溶质溶于CO溶剂的液体溶液，腔分子动力学模拟表明，在合适的共振条件下，用强激光脉冲激发溶剂的极化子(光-物质杂化态)，可能导致溶质非常强(>3量子)且超快(<1 ps)的激发，尽管溶剂最终几乎未被激发。相比之下，在腔外相同输入脉冲能量密度仅能激发溶质半个振动量子且激发选择性低。我们的发现对不同腔体积均稳健，这可能导致在Fabry-Pérot腔中观测到对IR光化学反应的腔增强。
引用
@article{arxiv.2104.15121,
title = {Energy-efficient pathway for selectively exciting solute molecules to high vibrational states via solvent vibration-polariton pumping},
author = {Tao E. Li and Abraham Nitzan and Joseph E. Subotnik},
journal= {arXiv preprint arXiv:2104.15121},
year = {2022}
}
备注
10 pages of manuscript + 23 pages of SI