多能级非谐系统Tavis-Cummings模型的推广：关于第二激发流形的见解

受限电磁模式与量子发射体集合中的集体激发强耦合，产生称为极化激元的光-物质杂化态。在此条件下，分子系统的离散多能级谱为探索多光子过程提供了诱人的平台。本工作对比了Tavis-Cummings（TC）模型（其中物质为二能级系统集合）的预测，与考虑具有谐性和非谐性结构的附加能级的推论。我们讨论了在旋转波近似下任意数目$N$个振子集体耦合到单腔模式的精确本征谱，直至第二激发流形。基于我们的群论方法[New J. Phys. 23, 063081 (2021)]，我们将庞大$N^2\times N^2$哈密顿量（其中$N=10^6-10^{10}$，如实验所示）的暴力对角化简化为至多$4\times4$矩阵的对角化。我们深入讨论了本征态以及弱和强非谐性的后果。此外，我们发现了双极化激元与非谐跃迁之间的共振条件，其中双光子吸收可被增强。最后，我们得出结论：对于大$N$，由非谐性引起的极化激元态能量移动变得可忽略。因此，使用单个或少数发射体的计算在定性上无法代表集体强耦合机制的非线性光学响应。我们的工作凸显了耦合到腔的多能级非谐系统中标准量子光学模型所缺失的丰富物理。我们还提供了本征频率和跃迁振幅的简明列表表达式，可作为未来分子极化激元光谱研究的参考。