面内平移对称性破缺的振动极化激元

当一层分子的振动模式与红外腔模近共振时，振动极化激元在平面法布里-珀罗微腔中形成。本文研究了当分子密度分布打破沿腔镜平面的宏观平移对称性时，振动极化激元的色散关系。微扰理论和数值计算均表明，如果均匀的面内分子分布被正弦涨落所调制，除了上、下两支极化激元分支外，极化激元色散关系中还可能出现离散数量的边带极化激元分支。此外，对于周期性高斯型分子面内密度分布，光谱中仅存在两支但显著展宽的极化激元分支。这种极化激元线宽展宽源于对称性破缺导致的相邻面内频率腔模之间的散射，这有别于已知的极化激元展宽起源，如分子的均匀展宽、腔损耗或分子的大能量无序。与展宽的极化激元分支相关联，在周期性高斯面内非均匀性下，大量振动强耦合（VSC）本征态包含来自零面内频率腔光子模式的非零贡献，模糊了明模与暗模之间的区别。展望未来，我们的理论研究应有助于实验探索具有图案化面内分子密度分布的振动极化激元。