揭示分子之舞：强光照射下介导性等离子体界面处的分子旋转-振动动力学
化学物理
2025-01-29 v2 光学
量子物理
摘要
理解强耦合分子-腔体系统的量子动力学, 仍是分子极化光学中的重大挑战。本文发展了一套综合性自洽模型, 用于在共挑 optical腔体中模拟分子与量子旋转-振动自由度之间的电磁相互作用。该方法采用高效数值方法, 在实空间-时域中求解耦合 Schrodinger-Maxwell 方程, 通过一种新型分子映射技术实现三维模拟。研究考察了在 Fabry-Perot腔体和三维等离子体微结构表面上, 受强共挑泵浦激励后分子群的松弛动力学。模拟结果显示, 与自由空间相比, 腔体内的松弛路径呈现显著修改, 其特征为由腔体诱导旋转泵浦产生的持久分子对齐。此外, 本研究还指出, 存在一种此前未报告的松弛稳定机制, 由集体分子-腔体模式的去相位引起。该研究还证明, 强分子耦合显著修改手性微结构表面的圆二色性光谱, 为在量子光学系统中控制光-物质相互作用提供了新的机遇。
引用
@article{arxiv.2412.02873,
title = {Unveiling the Dance of Molecules: Ro-Vibrational Dynamics of Molecules under Intense Illumination at Complex Plasmonic Interfaces},
author = {Maxim Sukharev and Joseph E. Subotnik and Abraham Nitzan},
journal= {arXiv preprint arXiv:2412.02873},
year = {2025}
}