密度泛函紧束缚结合麦克斯韦方程:高效揭示(强)光-物质耦合的奥秘
化学物理
2025-09-15 v1 量子物理
摘要
在过去十年中,通过光学腔中的强光-物质耦合来控制化学和材料性质引起了广泛关注。然而,其潜在机制仍未被充分理解,实验观察与理论描述之间仍存在显著差距。这一挑战源于问题本质上的多尺度特性,即在不同空间和时间尺度上发生非微扰反馈。分子宏观系综与光子环境(如法布里-珀罗腔)之间的集体耦合可以强烈影响单个分子的微观性质,而系综的微观细节反过来又会影响宏观耦合。为了解决这种复杂性,我们提出了一种高效的计算框架,将密度泛函紧束缚(DFTB)与麦克斯韦方程的时域有限差分(FDTD)模拟相结合(DFTB+Maxwell)。该方法能够对腔体和分子系综的微观细节进行自洽处理。我们通过解决几个悬而未决的问题展示了该方法的潜力。首先,我们非微扰地计算了与成熟实验方案直接相关的二维光谱观测量。其次,我们提供了集体耦合系综内的局域、分子分辨信息,这些信息很难通过实验获得。第三,我们展示了如何优化腔体设计以针对特定的微观应用。最后,我们概述了增强该框架预测能力的未来方向,包括向有限温度、凝聚态相以及相关量子效应的扩展。
引用
@article{arxiv.2509.10111,
title = {Density-Functional Tight Binding Meets Maxwell: Unraveling the Mysteries of (Strong) Light-Matter Coupling Efficiently},
author = {Dominik Sidler and Carlos M. Bustamante and Franco P. Bonafe and Michael Ruggenthaler and Maxim Sukharev and Angel Rubio},
journal= {arXiv preprint arXiv:2509.10111},
year = {2025}
}