通过利用基于切比雪夫多项式的力场半自动构建密度泛函紧束缚模型
材料科学
2021-06-08 v5
摘要
密度泛函紧束缚（DFTB）由于相比标准密度泛函理论方法具有更高的计算效率，是一种颇具吸引力的加速凝聚态量子模拟方法。然而，针对特定感兴趣体系确定 DFTB 模型可能具有挑战性，尤其是对于金属和界面体系，其中不同的成键排列会导致电子态的显著变化。在这方面，我们创建了一种快速筛选方法，用于确定可系统性改进的 DFTB 相互作用势，从而能为多种条件提供可迁移的模型。我们的方法利用了近期的一种反应分子动力学力场，其中多体相互作用由切比雪夫多项式的线性组合表示。这使得能够以相对容易的方式高效构建多中心表示，仅需少量初始 DFT 计算投入。我们将工作流程聚焦于 TiH 作为模型体系，并表明基于单胞尺寸计算的相对较小的训练集即可产生对块体和表面性质均准确的模型。我们的方法易于实现，并能在广泛的热力学条件下产生准确的 DFTB 模型，而在这些条件下物理和化学性质难以直接探究，且历史上高度依赖理论方法对实验结果进行解释与验证。
引用
@article{arxiv.2102.03668,
title = {Semi-Automated Creation of Density Functional Tight Binding Models Through Leveraging Chebyshev Polynomial-based Force Fields},
author = {Nir Goldman and Kyoung Eun Kweon and Babak Sadigh and Tae Wook Heo and Rebecca K. Lindsey and C. Huy Pham and Laurence E. Fried and Bálint Aradi and Kiel Holliday and Jason R. Jeffries and Brandon C. Wood},
journal= {arXiv preprint arXiv:2102.03668},
year = {2021}
}
备注
45 pages, 7 tables, 7 figures. New version contains updated figures and light editorial changes. This version has been submitted as a revision to J Chem. Theory Comput