通过 ChIMES 多体相互作用势提升密度泛函紧束缚模型的精度

诸如密度泛函紧束缚（DFTB）之类的半经验量子模型，因能在比标准方法更长的时间和空间尺度上获取量子模拟数据而具吸引力。然而，由于缺乏系统性的开发方法，这些模型的应用可能需要冗长 effort。本工作中，我们讨论使用 Chebyshev Interaction Model for Efficient Simulation（ChIMES）来创建快速参数化的 DFTB 模型，其因包含原本可能不准确的多体相互作用而展现出强可迁移性。我们将建模方法应用于硅多晶型物并回顾钛氢化物上的先前工作。我们还回顾了针对有机分子与化合物的通用 DFTB/ChIMES 模型的创建，该模型以比类似神经网络方法少两个数量级的参数逼近杂化泛函和耦合簇精度。在所有案例中，DFTB/ChIMES 产生与底层量子方法相近的精度，且计算成本改善数个数量级。我们的进展提供了一种在多变极端热力学条件下创建计算高效且高精度模拟的途径，其中物理与化学性质难以直接探测，且历史上严重依赖理论方法解释与验证实验结果。