用于深度学习化学哈密顿量的密度泛函紧束缚层
化学物理
2018-08-22 v2
摘要
当前用于预测分子性质的神经网络仅将量子化学作为训练数据的来源。本文探索将量子化学作为预测过程不可分割的一部分的模型。这是通过实现自洽电荷密度泛函紧束缚（DFTB）理论作为一个用于深度学习模型的层来完成的。DFTB层以由先前层生成的哈密顿矩阵元作为输入，并通过相应DFTB哈密顿量的自洽场解产生电子性质作为输出。反向传播能够高效地训练模型以 targeting 电子性质。探讨了DFTB层的两种输入类型：样条和前馈神经网络。由于过拟合可能导致在较小分子上训练的模型在较大分子上表现不佳，因此应用了正则化方法，惩罚非单调行为以及哈密顿矩阵元与用于初始化模型的已发表DFTB模型的偏离。该方法在15,700个烃类上进行了评估，通过将具有8个重原子的测试分子的能量和偶极矩的均方根误差与初始DFTB模型的误差进行比较。当在最多具有7个重原子的分子上训练时，样条模型将测试能量误差降低了60%，偶极矩误差降低了42%。神经网络模型表现稍好，误差分别降低了67%和59%。在最多具有4个重原子的分子上训练会降低性能，样条和神经网络模型均将测试能量误差降低约53%，偶极误差降低约25%。
引用
@article{arxiv.1808.04526,
title = {A Density Functional Tight Binding Layer for Deep Learning of Chemical Hamiltonians},
author = {Haichen Li and Christopher Collins and Matteus Tanha and Geoffrey J. Gordon and David J. Yaron},
journal= {arXiv preprint arXiv:1808.04526},
year = {2018}
}
备注
22 pages, 10 figures, 3 tables