基于等变神经网络的 Hubbard 参数机器学习
材料科学
2025-01-30 v2 机器学习
化学物理
摘要
密度泛函理论配合扩展 Hubbard 泛函(DFT+U+V)提供了一种稳健的框架，准确描述包含过渡金属或稀土元素的数据复杂材料。这通过缓解半局部泛函固有的自相互作用误差而实现，后者在具有部分填充d轨道和f轨道状态的系统中尤为突出。然而，要实现此方法的准确性，关键在于准确确定局部U和互位V Hubbard 参数。在实际中，这些参数要么通过半经验调谐获得，需要事先知识，要么更正确地通过预测性但计算昂贵的第一性原理计算获得。本文提出了一种基于等变神经网络的机器学习模型，该模型使用原子占矩阵作为描述符，直接捕获系统的电子结构、局部化学环境以及氧化态。我们针对预测由密度泛函扰动理论(DFPT)中实现的自洽迭代线性响应计算以及结构松弛得到的 Hubbard 参数。惊人地说，当在覆盖各种晶体结构和组成的12种材料上进行训练时，我们的模型对 Hubbard U和V参数分别实现了3%和5%的平均绝对相对误差。通过规避昂贵的DFT或DFPT自洽协议，我们的模型显著加速了 Hubbard 参数的预测，计算开销可忽略不计，同时接近DFPT的准确性。此外，由于其稳健的可迁移性，该模型促进了通过高通量计算的材料发现与设计，具有多种技术应用的前景。
引用
@article{arxiv.2406.02457,
title = {Machine learning Hubbard parameters with equivariant neural networks},
author = {Martin Uhrin and Austin Zadoks and Luca Binci and Nicola Marzari and Iurii Timrov},
journal= {arXiv preprint arXiv:2406.02457},
year = {2025}
}