用于材料电荷密度预测的高阶等变神经网络
计算物理
2024-05-15 v2 材料科学
机器学习
摘要
利用密度泛函理论（DFT）计算材料与分子中的电子密度分布，对于研究其量子与宏观性质至关重要，然而实现准确且高效的计算仍是一项长期挑战。我们引入了 ChargE3Net，一种用于预测原子系统电子密度的 E(3)-等变图神经网络。ChargE3Net 能够学习高阶等变特征，从而实现高预测精度与强模型表达能力。我们表明，ChargE3Net 在多样化的分子与材料集合上的性能超越了先前的工作。当在 Materials Project 数据库中超过 10 万种材料的大规模数据集上进行训练时，我们的模型能够捕捉数据中的复杂性与变异性，在用于初始化未见材料的 DFT 计算时，使得自洽迭代次数显著减少 26.7%。此外，我们表明，使用我们预测的电荷密度进行非自洽 DFT 计算，在电子与热力学性质预测上可取得接近 DFT 的性能，而计算成本仅为后者的一小部分。进一步分析将更高的预测精度归因于对具有高角变化系统的改进建模。这些结果为迈向机器学习加速的材料发现从头计算阐明了一条路径。
引用
@article{arxiv.2312.05388,
title = {Higher-Order Equivariant Neural Networks for Charge Density Prediction in Materials},
author = {Teddy Koker and Keegan Quigley and Eric Taw and Kevin Tibbetts and Lin Li},
journal= {arXiv preprint arXiv:2312.05388},
year = {2024}
}