大型原子结构的电子哈密顿量学习
材料科学
2025-06-09 v2 无序系统与神经网络
摘要
图神经网络（GNNs）在学习材料的基态电子属性方面显示出前景，颠覆了当底层晶格可表示为小型和/或可重复单元单元（即分子和周期晶体）时，密目函数（DFT）计算的优势。然而，真实系统是非理想的，通常表现为更高的结构复杂度。它们需要大型（10 埃以上）单元单元和数千个原子才能准确描述。在这些规模上，DFT 变得计算上不可行，使得 GNNs 特别有吸引力。本文提出了一种严格局部等变性 GNN，能够学习真实扩展材料的电子哈密顿量（H）。它采用增强的分区方法，使训练能够在任意大的结构上进行，同时保持边界之外的局部原子环境。我们演示了其能力，通过预测最多包含 3000 个节点（原子）、50 万多条边、约 2800 万个轨道相互作用（H 的非零条目）和 ≤0.53% 的本征值光谱误差的电子哈密顿量。我们的工作将当前电子属性预测方法的适用性扩展到计算材料科学中遇到的一些最具挑战性的案例，即具有无序性、界面和缺陷的系统。
引用
@article{arxiv.2501.19110,
title = {Learning the Electronic Hamiltonian of Large Atomic Structures},
author = {Chen Hao Xia and Manasa Kaniselvan and Alexandros Nikolaos Ziogas and Marko Mladenović and Rayen Mahjoub and Alexander Maeder and Mathieu Luisier},
journal= {arXiv preprint arXiv:2501.19110},
year = {2025}
}
备注
*Equal Contribution