分子波函数与电子密度的 SE(3) 等变预测
化学物理
2021-10-22 v2 机器学习
摘要
机器学习已能够以高准确度和高效率预测量子化学性质，从而绕过计算代价高昂的 ab initio（第一性原理）计算。最近的若干方法不再针对固定性质集合进行训练，而是尝试将电子波函数（或密度）作为原子系统的中心量来学习，由此可导出所有其他可观测量。波函数在分子旋转下发生非平凡变换，这使其成为一个具有挑战性的预测目标。为解决此问题，我们引入了通用的 SE(3) 等变操作与构建模块，用于构造面向几何点云数据的深度学习架构，并将其应用于以空前精度重建原子系统的波函数。我们的模型相比 ab initio 方法实现了超过三个数量级的加速，并将预测误差相比先前最优水平降低了至多两个数量级。该精度使得可以直接以端到端方式从波函数导出能量和力等性质。我们在迁移学习应用中展示了方法的潜力：在低成本参考波函数上训练的模型，能从更高理论层级计算的可观测量中隐式学习修正电子多体相互作用。此类机器学习波函数代理模型为新型半经验方法铺平了道路，在电子尺度提供分辨率的同时大幅降低计算成本。此外，预测的波函数可用作传统 ab initio 方法的初猜，减少收敛所需迭代次数，从而在不损失任何精度或鲁棒性的情况下实现显著加速。
引用
@article{arxiv.2106.02347,
title = {SE(3)-equivariant prediction of molecular wavefunctions and electronic densities},
author = {Oliver T. Unke and Mihail Bogojeski and Michael Gastegger and Mario Geiger and Tess Smidt and Klaus-Robert Müller},
journal= {arXiv preprint arXiv:2106.02347},
year = {2021}
}