用于预测带隙的 DFT+U 计算的广泛基准测试
材料科学
2021-03-16 v3
摘要
带隙的准确计算预测对半导体技术（如（光）电子器件和光电化学电池）的建模与开发具有实际重要性。在现有电子结构方法中，对带边态施加 Hubbard U 修正的密度泛函理论（DFT+U）是一种计算上可行的方法，其带隙预测精度优于基于（半）局域泛函的 DFT 计算。与并非用于描述光学带隙及其他激发态性质的 DFT 近似不同，当通过强制总能量在 Hubbard 流形中随电子占据呈分段线性来确定 U（从而消除该子空间中的自相互作用误差）时，DFT+U 可被解释为近似谱势方法，这为使用 DFT+U 预测带隙提供了（启发式的）依据。然而，文献中仍常通过调节 U 参数以复现实验带隙来半经验地确定 Hubbard U 参数，这最终改变了其他总能量特征的描述。在此，我们基于密度泛函微扰理论获得的自洽 ab initio U 参数（用以强制上述总能量的分段线性）对 DFT+U 带隙进行了广泛评估。该研究在 20 种含过渡金属或 p 区（III-IV 族）元素的化合物上展开，包括氧化物、氮化物、硫化物、氧氮化物和氧硫化物……
引用
@article{arxiv.2102.04636,
title = {Extensive Benchmarking of DFT+U Calculations for Predicting Band Gaps},
author = {Nicole E. Kirchner-Hall and Wayne Zhao and Yihuang Xiong and Iurii Timrov and Ismaila Dabo},
journal= {arXiv preprint arXiv:2102.04636},
year = {2021}
}
备注
22 pages, 5 figures, 6 tables