基于深度张量神经网络的密度泛函紧束缚精确多体排斥势
化学物理
2020-06-19 v1 计算物理
摘要
我们将密度泛函紧束缚（DFTB）与深度张量神经网络（DTNN）相结合，以最大化两种方法在预测分子结构、能量和振动性质方面的优势。DTNN 被用于学习局域多体原子间排斥能的非线性模型，而该能量在 DFTB 中迄今一直以原子对的形式处理。与标准 DFTB 和 DTNN 相比，所得的 DFTB-NN 模型有实质性改进；与杂化 DFT-PBE0 泛函相比，该模型对大量有机分子的原子化能、异构化能、平衡几何构型、振动频率和二面角旋转能线给出了精确预测。我们的结果突显了将半经验电子结构方法与基于物理动机的机器学习方法相结合以预测局域多体相互作用的巨大潜力。最后，我们讨论了 DFTB-NN 方法的未来进展，该进展有望实现对包含数万个原子的体系进行化学精度的电子结构计算。
引用
@article{arxiv.2006.10429,
title = {Accurate Many-Body Repulsive Potentials for Density-Functional Tight-Binding from Deep Tensor Neural Networks},
author = {Martin Stöhr and Leonardo Medrano Sandonas and Alexandre Tkatchenko},
journal= {arXiv preprint arXiv:2006.10429},
year = {2020}
}