基于深度学习的精确无密度策略用于多体色散修正密度泛函理论
化学物理
2022-08-30 v5
摘要
利用在小型有机分子大型 ANI-1 数据集上训练的深度神经网络模型(DNN),我们提出了一种可迁移的无密度多体色散模型(DNN-MBD)。该 DNN 策略绕过了 MBD 模型所需的对 Kohn-Sham 电子密度的显式 Hirshfeld 分割,以得到 Tkatchenko-Scheffler 极化率重标度所用的分子中原子体积。所得到的 DNN-MBD 模型使用最小基组迭代 Stockholder 原子体积进行训练,并与密度泛函理论(DFT)耦合,展现出与其他基于不同分割方案的方法相当(甚至更高)的精度。在 Tinker-HP 软件包中实现后,DNN-MBD 模型相比执行显式密度分割的 MBD 模型降低了总体计算成本。其与最近提出的 MBD 方程的随机表述(J. Chem. Theory. Comput., 2022, 18, 3, 1633-1645)的耦合,使得在保持精度的情况下能够进行大规模常规色散修正 DFT 计算。此外,DNN 的无电子密度特性将 MBD 的适用性扩展到电子结构理论之外的方法中,例如力场和神经网络。
引用
@article{arxiv.2203.15739,
title = {Accurate Deep Learning-aided Density-free Strategy for Many-Body Dispersion-corrected Density Functional Theory},
author = {Pier Paolo Poier and Théo Jaffrelot Inizan and Olivier Adjoua and Louis Lagardère and Jean-Philip Piquemal},
journal= {arXiv preprint arXiv:2203.15739},
year = {2022}
}