线性标度范德华修正的多体色散问题的原子级表述
材料科学
2024-07-10 v1
摘要
模拟色散相互作用并克服电子结构计算中对长程关联效应不准确描述的一种常用方法是使用成对加和势,如Tkatchenko-Scheffler [Phys. Rev. Lett. 102, 073005 (2009)] 方法。在先前的工作 [Phys. Rev. B 104, 054106 (2021)] 中,我们展示了如何通过机器学习其局部参数化,使这些方法适用于高效的原子模拟。然而,原子极化率和电子关联能具有复杂且非局域的多体特性,复杂系统中的某些色散效应无法被这类成对加和势充分描述。目前,最广泛使用的多体效应严格描述之一是基于多体色散(MBD)模型 [Phys. Rev. Lett. 108, 236402 (2012)]。在这项工作中,我们展示了MBD模型也可以进行局部参数化,从而推导出高度非局域多体效应的局部近似。通过这种局部参数化,我们开发了MBD的原子级表述,称之为线性MBD(lMBD),因为这种分解实现了与系统大小的线性标度。该模型提供了对完整MBD模型的透明且可控的近似,具有可调的收敛参数,而其计算成本仅为使用流行密度泛函理论代码进行电子结构计算的一小部分。我们展示了该模型与系统中原子数量呈线性标度,并且易于并行化。此外,我们展示了如何使用先前工作中已建立的用于通过机器学习预测Hirshfeld体积的相同机制,实现具有MBD级别修正的大规模模拟。
引用
@article{arxiv.2407.06409,
title = {Atom-wise formulation of the many-body dispersion problem for linear-scaling van der Waals corrections},
author = {Heikki Muhli and Tapio Ala-Nissila and Miguel A. Caro},
journal= {arXiv preprint arXiv:2407.06409},
year = {2024}
}