基于局域色散相互作用参数化的机器学习力场：在 C$_{60}$ 相图中的应用
材料科学
2021-08-11 v3
摘要
我们提出一种完备的方法，用于将范德华（vdW）修正添加到机器学习（ML）原子级力场中。以高斯近似势（GAP）[Bartók 等, Phys. Rev. Lett. 104, 136403 (2010)] 为基线，我们基于电荷密度的 Hirshfeld 体积划分 [Tkatchenko 与 Scheffler, Phys. Rev. Lett. 102, 073005 (2009)] 精确地机器学习了原子极化率的局域模型。这些依赖于环境的极化率随后被用于参数化屏蔽 London 色散近似下的 vdW 相互作用。我们的 ML vdW 模型仅需通过从密度泛函理论（DFT）学习参考 Hirshfeld 体积来隐式学习电荷密度划分。实际上，我们仅依据局域原子环境（原子位置）即可预测准确的 Hirshfeld 体积，使模型具有极高的计算效率。为进一步提升效率，我们的原子极化率 ML 模型复用了底层 GAP 学习中用于键合原子间相互作用的相同多体原子描述符。我们还展示了该方法如何实现对可观测量的梯度的直接计算，即便这些梯度对参考方法而言仍具挑战性（例如，在 DFT 中计算 Hirshfeld 体积的梯度）。最后，我们通过研究 vdW 效应重要的 C 相图来演示该方法。通过对高压高温下 C 分子分解的建模，凸显了对高精度含 vdW 反应力场的需求。
引用
@article{arxiv.2105.02525,
title = {Machine learning force fields based on local parametrization of dispersion interactions: Application to the phase diagram of C$_{60}$},
author = {Heikki Muhli and Xi Chen and Albert P. Bartók and Patricia Hernández-León and Gábor Csányi and Tapio Ala-Nissila and Miguel A. Caro},
journal= {arXiv preprint arXiv:2105.02525},
year = {2021}
}