金属表面吸附质结合中的多体色散效应
材料科学
2016-09-05 v2 化学物理
摘要
对于与扩展（金属）表面接触的分子的电子交换与关联效应进行正确描述，是第一性原理建模中的一项挑战性任务。本工作中，我们以吸附在金属上的原子、分子和纳米结构为例，证明了超越成对近似的集体范德华色散效应对有机-无机体系的重要性。我们使用最近发展的多体色散（MBD）方法在密度泛函理论框架下[Phys. Rev. Lett. 108, 236402 (2012); J. Chem. Phys. 140, 18A508 (2014)]，评估其正确描述金属表面吸附质结合的能力。我们简要回顾了 MBD 方法，并强调其与准粒子图像中电子关联的量子化学方法的相似性。特别地，我们研究了吸附在 Ag(111) 表面的氙、3,4,9,10-苝四羧酸（PTCDA）以及石墨烯片的结合性质。考虑 MBD 效应后，我们能够描述各向异性极化率张量的变化，改进对吸附质振动的描述，并正确捕捉吸附质-表面相互作用屏蔽。与其他方法和实验的比较表明，纳入 MBD 效应可改善吸附能和几何结构，减少了通常在成对加和色散校正方法中发现的过度绑定。
引用
@article{arxiv.1506.03480,
title = {Many-body dispersion effects in the binding of adsorbates on metal surfaces},
author = {Reinhard J. Maurer and Victor G. Ruiz and Alexandre Tkatchenko},
journal= {arXiv preprint arXiv:1506.03480},
year = {2016}
}