MBD+C：如何将金属特性纳入基于原子的色散能量方案
介观与纳米尺度物理
2023-08-24 v1
摘要
低维金属中范德瓦尔斯(vdW)相互作用的色散分量已知表现出反常的“C 型非加和性”[Int. J. Quantum Chem. 114, 1157 (2014)]。这导致在渐近大分离距离下的色散能量行为被流行的基于原子的色散能量计算方案所遗漏。例如，平行金属纳米管在分离距离 下的色散相互作用能量渐近地以约 衰减，而当前基于原子的方案预测渐近地为 。迄今为止，尚不清楚当前的基于原子的理论是否也在较小分离距离下对低维金属给出不准确的色散相互作用。在此我们引入一种新理论，称之为“MBD+C”。它允许在基于原子的色散能量方案（如多体色散(MBD)和通用 MBD(uMBD)）中高效地纳入 C 型效应。这使我们能够以同等的精度研究渐近、中间和近接触区域。（紧密金属键合的大接触能并非主要由色散能量决定，而是由半局域密度泛函理论很好地描述。）在此我们将新理论的简化版本“nn-MBD+C”应用于计算三种低维金属体系的色散相互作用：平行的金原子金属链、平行的锂掺杂石墨烯片层；以及平行的 (4,4) 扶手型碳纳米管。除了给出正确的渐近行为外，新理论还无缝地给出直至近接触几何的色散能量，在该处它与 MBD 相似，但在迄今研究的体系中可给出比当前 MBD 方案多至多 15% 的色散能量。该百分比随分离距离增加而增大，直至 nn-MBD+C 在渐近分离距离下主导 MBD。
引用
@article{arxiv.2308.11855,
title = {MBD+C: how to incorporate metallic character into atom-based dispersion energy schemes},
author = {John F. Dobson and Alberto Ambroselli},
journal= {arXiv preprint arXiv:2308.11855},
year = {2023}
}