从数据中学得的半经验哈密顿量可达到与密度泛函理论相当的精度
化学物理
2023-01-11 v2
摘要
量子化学为化学家提供了宝贵信息，但高昂的计算成本限制了可研究体系的规模与类型。机器学习（ML）已成为在保持高精度的同时大幅降低成本的一种手段。然而，ML 模型常因使用诸如深度学习的神经网络等黑箱组件而牺牲可解释性。这些组件赋予了从海量数据学习所需的灵活性，却使人难以洞察预测的物理或化学基础。本文中，我们证明半经验量子化学（SEQC）模型能够在不牺牲可解释性的前提下从海量数据学习。该 SEQC 模型为基于密度泛函的紧束缚（DFTB）模型，具有固定的原子轨道能量以及作为原子间距离一维函数的相互作用。该模型以类似于训练深度学习模型的方式训练于第一性原理数据。利用反映训练数据精度的基准，我们表明所得模型保持了物理上合理的函数形式，同时相对于耦合簇能量加完全基组外推（CCSD(T)*/CBS）达到了与密度泛函理论（DFT）相当的精度。这表明训练后的 SEQC 模型可在不牺牲可解释性的情况下实现低计算成本与高精度。相较于深度学习模型所需，采用物理驱动的模型形式还大幅减少了训练模型所需的第一性原理数据量。
引用
@article{arxiv.2210.11682,
title = {Semiempirical Hamiltonians learned from data can have accuracy comparable to Density Functional Theory},
author = {Frank Hu and Francis He and David J. Yaron},
journal= {arXiv preprint arXiv:2210.11682},
year = {2023}
}