基于数据驱动方法基准测试 DFTB 近似激发态方法
化学物理
2023-01-02 v3
摘要
本工作提出一种化学信息驱动的数据驱动方法，用于基准测试当前 DFTB+ 软件包中可用的近似密度泛函紧束缚（DFTB）激发态（ES）方法。通过利用机器学习（ML）数据集 QM8 中大量的低细节激发态数据，我们得以提取关于被测方法相对于母体形式密度泛函理论（DFT）所作近似之局限性的宝贵见解，同时给出克服这些局限的建议。在此基准测试中，我们将 DFTB 近似方法预测的第一单重态-单重态垂直激发能（E1）与参考 ML 数据集中较少近似方法的预测进行比较。对于 GDB-8 化学空间中近 21,800 个有机分子，我们识别出 E1 预测误差分布中的明确趋势，相对于二阶近似耦合簇（CC2）显示出对化学身份的强烈依赖。
引用
@article{arxiv.2205.06195,
title = {Data-driven approach for benchmarking DFTB-approximate excited state methods},
author = {Andrés I. Bertoni and Cristián G. Sánchez},
journal= {arXiv preprint arXiv:2205.06195},
year = {2023}
}
备注
This article has been submitted to the Physical Chemistry Chemical Physics (PCCP) journal