QUESTDB：面向电子结构研究领域的高精度激发能数据库
化学物理
2021-02-18 v2 计算物理
摘要
我们描述了过去几年中为创建一组包含500多个小分子和中等大小分子中各种性质（π→π*、n→π*、双激发、里德伯、单重态、双重态、三重态等）的高精度垂直激发能所付出的努力。这些数值采用增量策略获得，该策略结合高阶耦合簇与选择性组态相互作用计算，并使用越来越大的弥散基组，以达到高精度。所谓的QUEST垂直激发数据库的一个关键方面是它不依赖于任何实验值，从而避免了实验固有的潜在偏差，并便于理论间的交叉比较。遵循这一复合协议，我们已能为每一次跃迁生成aug-cc-pVTZ基组下的理论最佳估计（TBEs），以及其中部分跃迁的基组修正TBEs（即接近完备基组极限）。这些TBEs/aug-cc-pVTZ已被用于基准测试大量（低阶）波函数方法，如CIS(D)、ADC(2)、CC2、STEOM-CCSD、CCSD、CCSDR(3)、CCSDT-3、ADC(3)、CC3、NEVPT2及其他（包括自旋标度变体）。为了收集QUEST项目期间产生的海量数据，我们创建了一个网站[https://lcpq.github.io/QUESTDB_website]，用户可以方便地根据分子大小或类别、激发态性质、基组类型等变量测试和比较某一方法的精度。我们希望本综述能对我们迄今的努力提供有益的总结，并促进围绕激发态方法的新发展。
引用
@article{arxiv.2011.14675,
title = {QUESTDB: a database of highly-accurate excitation energies for the electronic structure community},
author = {Mickaël Véril and Anthony Scemama and Michel Caffarel and Filippo Lipparini and Martial Boggio-Pasqua and Denis Jacquemin and Pierre-François Loos},
journal= {arXiv preprint arXiv:2011.14675},
year = {2021}
}
备注
44 pages, 5 figures, 4 Tables, supplementary information available at https://doi.org/10.5281/zenodo.4297012