基于含非微扰三重激发的耦合簇理论精确计算金属固体电子结构
材料科学
2023-03-21 v1 化学物理
计算物理
摘要
含单、双重激发及微扰三重激发的耦合簇理论（CCSD(T)）——常被视为主族量子化学的“金标准”——由于红外发散问题而不适用于三维金属，阻碍其在诸多材料科学重要问题上的应用。我们研究了三重激发的完整非微扰纳入（CCSDT），并提出一种称为 ring-CCSDT 的新的迭代方法，其以与 CCSD(T) 相同的 运行时间标度对关键三重激发进行重求和。CCSDT 与 ring-CCSDT 被用于计算金属密度下均匀电子气的相关能以及固体锂的结构性质。结果表明，包含连通三重激发对实现高精度至关重要。我们还研究了基于自旋分量缩放与可区分簇近似的半经验 CC 方法，发现其提升了母代 ab initio 方法的精度。
引用
@article{arxiv.2303.11270,
title = {Highly accurate electronic structure of metallic solids from coupled-cluster theory with nonperturbative triple excitations},
author = {Verena A. Neufeld and Timothy C. Berkelbach},
journal= {arXiv preprint arXiv:2303.11270},
year = {2023}
}