推进 TADF 发光材料激发态模拟：面向高通量筛选与设计的扩展紧密结合框架

本文提出了一种高效的计算框架，用于预测热力学活性延迟荧光 (TADF) 发射物的激发态性质，集成了扩展紧密结合 (eXtended Tight-Binding, 简称 \xtb)、简化塔姆-达恩方程近似 (simplified Tamm-Dancoff Approximation, 简称 \stda) 以及简化时域密度泛函理论 (simplified Time-Dependent Density Functional Theory, 简称 \stddft) 方法。通过对比基准测试（即完整的 \tda），证明该方法在真空环境和溶剂环境下，能够准确捕捉关键光物理性质，包括三重态-基态能隙、激发能以及荧光光谱，同时实现了计算成本的 99% 以上降低。我们分析了一系列典型 TADF 发射物，发现其受体单元与接受单元之间的扭转角与溶剂引起的红移之间存在强相关性。这一工作突显了半经验方法在 TADF 材料高通量筛选中的潜力，并为设计下一代光电子器件提供了宝贵的见解。该多目标函数堪称独一无二，且通过一种原创解决方案进一步提升了实验结果。尽管认识到半经验方法在高度复杂系统方面的局限性，但我们概述了包括混合计算方法和集成机器学习技术等前景广阔的未来方向，以进一步提高预测精度并加速先进功能材料的发现。