验证半经验 xTB 方法在 747 种 TADF 发光体高通量筛选中的有效性

热活性延迟荧光 (TADF) 发光体是下一代高效有机发光二极管 (OLED) 的关键材料，但其理性设计受限于准确激发态预测的高计算成本。本文对半经验扩展紧密根态 (xTB) 方法——具体而言为 sTDA-xTB 和 sTD-DFT-xTB——进行了大规模基准测试，以验证其在 TADF 材料高通量筛选中的适用性。我们构建了 unprecedentedly大型 (史无前例的大型) 数据集，包含 \num{747} 个实验表征的发光体。该框架较传统 TD-DFT 方法的计算成本降低了超过 \qty{99}{\percent}，同时保持了方法间强烈的内部一致性（Pearson $r \approx \num{0.82}$ 用于 $\deltaest$），验证了其在相对分子排序中的实用性。对 \num{312} 个实验 $\deltaest$ 值的验证显示，平均绝对误差约为 \qty{0.17}{\electronvolt}，此误差归因于 HTS 方案中垂直近似的局限，凸显了该方法在筛选而非定量预测中的作用。通过大规模数据分析，我们统计性地验证了关键设计原则，确认 Donor-Acceptor-Donor (D-A-D) 结构的优越性能，并确定 D-A 扭转角范围 \qtyrange{50}{90}{\degree} 可实现高效 TADF。主成分分析揭示，该性质空间在本质上是低维的，三个分量即可解释近 \qty{90}{\percent} 的方差。本工作确立了这些半经验方法作为加速 TADF 发现的强大、高性价比工具，并为计算材料科学界提供了一套数据驱动的设计准则和方法学指南。