小分子有机半导体几何优化中 GFN 方法的比较分析：DFT 基准测试研究

本研究对 GFN 系列半经验方法 (GFN1-xTB、GFN2-xTB、GFN0-xTB 和 GFN-FF) 进行基准测试，以对比其在小分子有机半导体分子几何优化和电子性质的评估。该工作对这些计算效率高的量子化学方法进行系统性评估，其在应用于一类具有挑战性的系统时（例如具有延伸 $\pi$-共轭、构象灵活性以及对细微结构变化敏感性）的准确性-成本特征进行评估。评估了两个数据集：一个源自 QM9 的小分子集合和哈佛洁净能源项目 (CEP) 数据库中的分子，后者包含用于有机光伏的延伸 $\pi$-系统。结构一致性通过重原子 RMSD、平衡旋转常数、键长和键角进行量化，而电子属性预测通过 HOMO-LUMO 能隙进行评估。计算效率通过 CPU 时间和规模行为进行评估。GFN1-xTB 和 GFN2-xTB 显示出最高的结构保真度，而 GFN-FF 在准确性和速度之间提供了最佳平衡，特别适用于较大系统。结果表明，GFN 方法适用于小分子有机半导体的高通量分子筛选，方法选择取决于准确性-成本权衡。本研究的发现支持在发现有机电子器件和材料的计算管道中部署 GFN 方法，提供了其相对于 established DFT 方法的优势和局限性信息。