基于扩展密度泛函紧束缚 GFN1-xTB 方法高效计算金属卤化物钙钛矿性质
材料科学
2021-04-06 v1 计算物理
摘要
近年来，用于光电子应用的金属卤化物钙钛矿（MHPs）因其卓越性能引起了科学界的关注。对其物理化学特征的基本理解对于提升其效率和稳定性至关重要。原子与分子模拟分别在描述 MHPs 的光电子性质和动力学行为方面发挥了关键作用。然而，MHPs 中动力学与光电子性质的复杂相互作用需要在相对较大的体系中同时模拟电子与离子，这带来了高昂的计算成本，有时标准量子力学方法（如密度泛函理论（DFT））难以承受。在此，我们探索了近期发展的密度泛函紧束缚（DFTB）方法 GFN1-xTB 用于模拟 MHPs 的适用性，旨在寻找一种替代 DFT 的高效方案。我们将 GFN1-xTB 计算若干 MHPs 结构、振动和光电子性质的性能与实验及 DFT 计算进行基准对比。总体而言，该方法对所研究 MHPs 的许多性质给出了准确的预测，可与 DFT 和实验相媲美。不过，我们也发现了一些与特定几何结构和化学组成相关的不足。尽管如此，我们认为 GFN1-xTB 的可调性是解决任何已观测问题的关键，并提出了具体的优化目标，其精细化将使该方法成为研究 MHPs 及更广泛体系的有力计算工具。
引用
@article{arxiv.2104.01738,
title = {Efficient Computation of Metal Halide Perovskites Properties using the Extended Density Functional Tight Binding: GFN1-xTB Method},
author = {J. M. Vicent-Luna and S. Apergi and S. Tao},
journal= {arXiv preprint arXiv:2104.01738},
year = {2021}
}
备注
11 + 5 pages, 10 + 8 figures