基于数据驱动的新型卤化物钙钛矿合金设计
材料科学
2021-09-23 v1
摘要
卤化物钙钛矿性质的高度可调性为光电子应用带来了新机遇,同时也给组合化学空间的探索带来了重大挑战。本工作中,我们开发了一个由高通量计算和机器学习驱动的框架,用于设计和预测混合阳离子卤化物钙钛矿合金。在ABX钙钛矿的化学空间中,选定一组A、B和X原子的选项,采用密度泛函理论(DFT)模拟含B位混合的化合物的准立方结构,并利用半局域和杂化泛函计算若干性质,包括稳定性、晶格常数、带隙、空位形成能、折射率和光吸收谱。使用神经网络(NN),以A、B和X位原子的列表化元素性质作为描述符,针对每一性质训练预测模型。从229个点的DFT数据集出发,我们利用训练好的NN模型预测了包含17,955种化合物的完整数据集的结构、能量、电子和光学性质,并根据稳定性、带隙和缺陷容忍度进行高通量筛选,获得574种有前景的化合物,依据其光伏优值排序为潜在吸收层。揭示了筛选所得有吸引力混合阳离子卤化物钙钛矿中的组分趋势,并对选定化合物进行了额外计算。此处开发的数据驱动设计框架有望用于设计新型混合组分,并可扩展至更宽的钙钛矿化学空间(A、B和X原子、A、B或X位的不同混合方式、非立方相以及其他关注的性质)。
引用
@article{arxiv.2109.10798,
title = {Data-Driven Design of Novel Halide Perovskite Alloys},
author = {Arun Mannodi-Kanakkithodi and Maria K. Y. Chan},
journal= {arXiv preprint arXiv:2109.10798},
year = {2021}
}