基于机器学习编码原子位信息高效绘制混合空位有序钙钛矿空间
材料科学
2025-01-27 v1 无序系统与神经网络
计算物理
摘要
空位有序双钙钛矿（VODPs）是3D铅卤化物钙钛矿的有前景的替代品，适用于光电和光伏应用。混合这些材料创建了广泛的化学构图空间，允许实现对电子和光学性质的高度可调。然而，广泛的化学景观在高效筛选具有目标性质的候选材料方面提出了重大挑战。本研究我们阐明了电子和光学特性的多样性以及在混合VODPs中电子结构的非线性混合效应。对于混合系统而言，若局部环境选项有限，则关于原子位占用的信息从原则上决定了结构构型及所有关键属性。基于这一概念，我们开发了一种模型，将数据增强方案与类变压器图神经网络（GNN）集成，编码来自混合系统的原子位信息。该方法使我们能够准确预测测试样本的带隙和形成能，分别实现均方根误差（RMSE）为21 meV和3.9 meV/atom。使用包含（最多为）三元混合系统和小于72原子的超胞的数据训练的模型，可推广到含4至6个主要混合元素的中/高熵混合VODPs，以及包含200个以上原子的大型超胞。此外，我们的模型成功复现了基于Sn的混合VODPs中观察到的带隙弯曲，并揭示了一种可导致其_band gap小于原始系统中所发现带隙的非传统混合效应。
引用
@article{arxiv.2501.14384,
title = {Efficiently charting the space of mixed vacancy-ordered perovskites by machine-learning encoded atomic-site information},
author = {Fan Zhang and Li Fu and Weiwei Gao and Peihong Zhang and Jijun Zhao},
journal= {arXiv preprint arXiv:2501.14384},
year = {2025}
}
备注
22 pages, 9 figures