基于信息学的氧缺陷钙钛矿中氧空位有序原理学习
材料科学
2023-12-20 v1
摘要
钙钛矿中的有序氧空位（OOV）可表现出长程有序，并可通过改变电子结构和打破对称性来调控材料性质。基于先前已知化合物中观察到的各种空位图案，我们探索了具有 化学计量的氧缺陷钙钛矿氧化物中 OOV 的有序原理，以识别其他 OOV 变体。我们利用定制算法生成了 50 种 OOV 结构的数据集，并通过第一性原理计算评估了 OOV 的稳定性。该算法在（111）伪立方钙钛矿层上采用均匀平面空位图案，该方法被证明能有效生成稳定的 OOV 图案且计算负荷最小。正如预期，我们发现决定 OOV 结构稳定性的主要因素包括过渡金属的配位偏好以及由多面体组装引起的弹性惩罚。OOV 结构内多面体的协同旋转模式通过优化 -和 -阳离子的键价来降低弹性不稳定性。这一发现解释了在典型 OOV 相中沿低指数晶体学方向观察到的空位通道的形成。所识别的有序原理使我们能够为待合成的化合物设计具有更长周期性的其他稳定空位图案，以实现靶向性质设计。
引用
@article{arxiv.2312.11886,
title = {Informatics-based learning of oxygen vacancy ordering principles in oxygen-deficient perovskites},
author = {Yongjin Shin and Kenneth R. Poeppelmeier and James M. Rondinelli},
journal= {arXiv preprint arXiv:2312.11886},
year = {2023}
}