钙钛矿在高温下的动力学稳定：立方 BaFeO$_{3}$ 与空位有序单斜 BaFeO$_{2.67}$ 的比较

在 $\textit{ab initio}$ 框架下研究了有序空位对钙钛矿动力学稳定性的影响，重点关注立方 BaFeO$_{3}$（$Pm\bar{3}m$）与空位有序单斜 BaFeO$_{2.67}$（$P2_{1}/m$）。谐波近似表明两种结构在 0 K 下均动力学不稳定。对于单斜结构，不稳定性与有序空位附近 Fe 配位四面体的转动畸变有关。$\textit{Ab initio}$ 分子动力学模拟结合所引入的结构描述符表明，两种结构在 130 K 以上均稳定。我们的结果表明，有序空位并未显著改变 Ba$-$Fe$-$O 钙钛矿发生动力学稳定的临界温度。此外，高于临界温度时，空位有序结构的强非谐性由有序空位附近 O 阴离子轨迹的显著不对称性所揭示。