混合卤化物钙钛矿中的电子无序图景

铅基混合卤化物钙钛矿的带隙可调性使其成为光电子学各种应用中有前景的候选材料，因为尽管存在卤化物合金化带来的无序，它们仍表现出尖锐的光学吸收起始。此处我们利用局域化图景理论揭示，对于碘化物:溴化物钙钛矿，由组分合金化引起的静态无序对 Urbach 能量的贡献至多 3 meV。我们的建模揭示，这一微小贡献的原因在于钙钛矿中较小的有效质量，导致电子和空穴的“有效限制势”自然长度尺度约为 20 nm，短程势涨落被平滑掉。跨组分范围 Urbach 能量的增加与我们的光学吸收测量吻合良好。我们建模了三维中尺寸达 80 nm 的系统，使我们能够探索卤化物相分离，准确复现实验观察到的吸收谱，并展示我们方法在大规模长度上建模电子结构的适用范围。我们的结果表明，我们应超越静态贡献，聚焦于对 Urbach 能量的动态温度依赖贡献。