卤化物钙钛矿合金的高通量计算数据集
材料科学
2023-02-13 v1
摘要
可通过在阳离子和/或阴离子位点进行组分工程设计出具有改进稳定性和光电子性质的新型卤化物钙钛矿。数据驱动方法，特别是高通量第一性原理计算及基于独特材料描述符的后续分析，是实现该目标的关键。本工作中，我们报道了一个基于密度泛函理论(DFT)的 495 个 卤化物钙钛矿化合物数据集，在 A、B 和 X 位点考虑了多种原子与分子物种，并使用特殊准随机结构(SQS)合金方法在每个位点施加不同混合量。我们对全部 495 个伪立方钙钛矿结构进行了 GGA-PBE 计算，并使用 HSE06 泛函进行了约 250 次计算，含与不含自旋轨道耦合，均包括几何优化及在 PBE 优化结构上的静态计算。使用各理论层级计算了晶格常数、分解能、带隙和理论光伏效率，并与收集的实验值比较。数据中趋势通过不同位点混合效应、化合物中特定元素或分子物种比例以及不同位点物种平均物理性质来揭示。我们基于多种容差因子定义、与立方性偏离、计算稳定性与光电子性质对该钙钛矿数据集进行筛选，得到一份有前景的组分清单及实现多种期望性质的设计原则。我们多目标、多保真度的计算卤化物钙钛矿合金数据集是迄今最全面者之一，开源可用，目前正用于训练预测与优化模型以加速设计用于优越光电子应用的新型组分。
引用
@article{arxiv.2302.04896,
title = {A High-Throughput Computational Dataset of Halide Perovskite Alloys},
author = {Jiaqi Yang and Panayotis Manganaris and Arun Mannodi-Kanakkithodi},
journal= {arXiv preprint arXiv:2302.04896},
year = {2023}
}
备注
23 pages, 23 figures. Submitted to Digital Discovery RSC