金属卤化物钙钛矿中缺陷的第一性原理计算：密度泛函的性能比较
材料科学
2021-09-02 v2
摘要
金属卤化物钙钛矿半导体具有出色的光电性质。尽管这些钙钛矿在电子结构上具有缺陷容忍性，但缺陷会损害其长期稳定性并导致降解。密度泛函理论（DFT）计算是揭示缺陷微观结构的重要工具，但结果受限于DFT泛函中使用的不同近似。在金属卤化物钙钛矿的情况下，使用不同泛函已报道了定性不同的结果，要么预测空位要么预测间隙点缺陷占主导。在此，我们对典型金属卤化物钙钛矿MAPbI中计算点缺陷平衡形成能和浓度的广泛泛函进行了全面比较。我们发现，在泛函中包含长程范德瓦耳斯相互作用至关重要，并且自洽优化缺陷形成所涉及的所有化合物的结构与体积至关重要。对于计算MAPbI及类似金属卤化物钙钛矿中点缺陷的平衡形成能，我们认为所涉及物种的化学势或本征费米能级的精确值并不重要。与简单的肖特基或弗伦克尔图像相反，我们发现主导缺陷是MA和I间隙以及Pb空位。
引用
@article{arxiv.2104.01087,
title = {First-principles calculations of defects in metal halide perovskites: a performance comparison of density functionals},
author = {Haibo Xue and Geert Brocks and Shuxia Tao},
journal= {arXiv preprint arXiv:2104.01087},
year = {2021}
}