卤化物钙钛矿的结构与结合：来自色散校正密度泛函理论的静态与动态效应分析
材料科学
2019-03-04 v1
摘要
我们研究了不同近似水平下的密度泛函理论计算对典型卤化物钙钛矿 MAPbI 结构和结合性质的影响。具体而言，我们通过将计算结果与实验数据对比，测试了引入不同色散相互作用校正方案以及使用混合密度泛函对相关结构观测量的影响。特别地，利用基于密度泛函理论的分子动力学，考察了有限温度对晶格常数和体弹性模量的影响，以及色散相互作用在计算中的作用。我们的结果证实了先前的理论研究，表明引入色散校正对于精确计算 MAPbI 的结构和结合性质至关重要。结果还进一步强调，使用计算成本高得多的混合密度泛函对这些观测量仅有微小影响。这表明，采用附加了成对色散校正的半局域密度泛函理论，是进行结构更复杂的卤化物钙钛矿计算的合理选择。使用该方法，我们进行了分子动力学计算，并讨论了分子转动对 MAPbI 结构和结合的动态影响，这从微观上解释了立方八面体对称性与 MA 无序同时存在的现象。
引用
@article{arxiv.1901.08820,
title = {Structure and Binding in Halide Perovskites: Analysis of Static and Dynamic Effects from Dispersion-Corrected Density Functional Theory},
author = {Hubert Beck and Christian Gehrmann and David A. Egger},
journal= {arXiv preprint arXiv:1901.08820},
year = {2019}
}