基于第一性原理紧束缚模型描述的 MAPbI3 中动态无序诱导的热涨落与载流子局域化
材料科学
2021-08-25 v2
摘要
卤化物钙钛矿在室温下受大幅非谐晶格涨落强烈影响。我们基于密度泛函理论（DFT）计算，开发了动态无序 MAPbI 的紧束缚模型，以在热无序与载流子局域化的长度尺度上计算有限温度晶体结构的电子结构。由于纳入了非库仑相互作用的附加矩阵元与描述符，该模型以高精度预言了单个哈密顿矩阵元与能带结构。我们将此模型应用于第一性原理方法不可及的长度与时间尺度电子结构，发现随温度升高能隙、载流子质量及这些量的亚皮秒涨落均增加，以及 300 K 下热无序在大超胞中诱导的载流子局域化起始。我们确定长度尺度 nm 为电子结构中局域化起始，伴随带边涨落减小、载流子质量增加及 Rashba 分裂趋于零。
引用
@article{arxiv.2105.06525,
title = {Thermal fluctuations and carrier localization induced by dynamic disorder in MAPbI3 described by a first-principles based tight-binding model},
author = {David J. Abramovitch and Wissam A. Saidi and Liang Z. Tan},
journal= {arXiv preprint arXiv:2105.06525},
year = {2021}
}